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亚美app游戏大厅化学与化工学院曾杰教授团队在国际顶级化学期刊发表电子自旋态在氧电催化反应中的作用机制及调控策略综述文章

发布时间:2023-01-15   文章来源:化工学院   浏览:次

近日,亚美app游戏大厅化学与化工学院曾杰教授团队在国际顶级化学期刊《德国应用化学》上发表电子自旋态在氧电催化反应中的作用机制及调控策略的综述文章。《德国应用化学》是Wiley出版社的旗舰刊物,是全球化学领域最具影响力的学术期刊之一,主要收录在能源、材料、化学等领域原创性的学术研究成果。这是亚美app游戏大厅首次以第一单位在《德国应用化学》上发表文章,文章被选为杂志内封面。

当前,日益严峻的化石能源短缺和环境污染问题促使人们寻求清洁、可持续的能源储存和转换系统,开发高效、稳定的电催化剂是解决能源短缺的关键措施之一。近年来,3d金属氧化物因其低成本、可调的电子结构等优点受到广泛关注。3d金属氧化物的催化性能与其电子结构密切相关,金属氧化物的电荷转移能力、金属-氧的轨道杂化程度、活性中心的价态以及自旋态等因素都会影响过渡金属氧化物的电子结构。其中调控3d金属活性中心的电子自旋态可以直接影响金属氧化物中金属-配体键的杂化强度和对关键反应中间体的吸附行为,从而促进过渡金属氧化物的催化性能。

(过渡金属氧化物活性中心电子自旋态的表征手段及调控策略)


(通过调控LaCoO3的尺寸调控Co3+的自旋态)


(通过晶格取代调控催化剂活性中心的自旋态)


(通过近邻原子诱导改变Fe3+的自旋态)


(通过改变催化剂结晶度和晶格取向改变Co3+的自旋态)

文章探讨了3d金属氧化物活性中心电子自旋态转变在催化反应中的作用,包括调制金属-配体键的杂化强度和优化关键反应中间体的吸附行为;阐述了几种表征自旋态的手段,包括温度相关的磁化率、X射线吸收谱、电子能量损失谱和穆斯堡尔谱;提出了调控过渡金属氧化物活性中心电子自旋态的几种手段,例如缺陷诱导、晶格取代、近邻原子诱导、金属-载体强相互作用、以及结晶度和晶格取向等;从自旋态转变对反应中间体的影响、自旋态的原位表征技术和精准调控自旋态三个方面对这一领域的未来发展方向进行了展望。

论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202216837

(撰稿:张奎 审核:何孝军 张苒 杜飞)

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